Dr. Franc Simonič je vse svoje življenje posvetil bibliotekarstvu in bibliografiji. V slovensko kulturno in literarno zgodovino se je zapisal zlasti z delom Slovenska bibliografija, 1. del: Knjige (1550‒1900), s katerim smo Slovenci dobili prvo v slovenščini napisano retrospektivno bibliografijo, ki je še danes dragocen vir informacij, saj je to še vedno edina relativno popolna slovenska bibliografija za obdobje od 1550 do 1900. Delo je izšlo pri Slovenski matici, v treh snopičih, v letih 1903–1905.
Pobudo za izdajo slovenske bibliografije je dobil pri svojem bibliotekarskem delu, kjer je spoznal, da je za znanstveno delo izjemnega pomena izčrpen in urejen popis literature oz. vsega, kar izide v tisku. Zato se je že kmalu po nastopu službe v dunajski knjižnici, kjer je imel dostop do raznovrstnega knjižnega in časopisnega gradiva, lotil zbiranja gradiva za izdajo celotne retrospektivne slovenske bibliografije knjig, časopisja in pomembnejših znanstvenih in leposlovnih besedil v časopisju in zbornikih za obdobje od Trubarja do konca 19. stoletja. Kot sad petindvajsetletnega dela je v letih 1903–1905 pri Slovenski matici v treh snopičih izdal 625 strani obsegajoče delo Slovenska bibliografija: 1. del, Knjige (1550–1900). V bibliografijo je vključil dela slovenskih avtorjev v slovenščini ter dela Slovencev v tujih jezikih. Pri delu se je oprl na dotedanje domače in tuje bibliografije, iskal gradivo po javnih in zasebnih knjižnicah in ga bibliografsko opisoval. Čeprav nosi delo podnaslov Knjige, so v bibliografijo zajeti tudi časniki, časopisi, geografske karte in muzikalije, vsega 4431 abecedno razvrščenih bibliografskih enot. Korekture in zaključni del Slovenske bibliografije z naslovom Dodatki in popravki je že ob natisu napisal dr. Janko Šlebinger (1876‒1951), Simoničev zet.
Po oceni strokovnjakov zajema Simoničevo delo vsaj 75 odstotkov slovenske knjižne produkcije za obdobje 350 let. Po metodi in kakovosti dosega raven sodobnih nacionalnih bibliografij, po izčrpnosti pa je še vedno temeljni slovenski bibliografski vir. Simonič je zbiral in pripravljal tudi gradivo za drugi del Slovenske bibliografije, kjer naj bi popisal članke in razprave leposlovne in znanstvene vsebine, a ta žal ni izšel.
Med pomembnejšimi deli Simoniča je tudi poglavje o slovenski književnosti in kratek oris kajkavske literature v knjigi Josipa Šumana Die Slovenen, ki je izšla leta 1881 v zbirki Die Völker Oesterreich-Ungarns ter rodoslovna študija Gregorja Jožefa Plohla, Simoničevega sorodnika (Meško J., Simonič F.: Dr. Gregor Jožef Plohel, imeniten humanist ali dobrotnik slovenski, 1888). Zgodovinske in slavistične članke je objavljal tudi v Letopisu Slovenske matice, Kresu in Ljubljanskem zvonu.
