Fran Serafin Vilhar Kalski je v hrvaško glasbeno zakladnico prispeval prek 300 skladb. Med njimi so bila inštrumentalna dela kot na primer Svečana uvertira in Hrvatski plesovi; dela za klavir kot so Rasti ružo, Jugoslovenska sonata, Uspomene, Rožmarinka, Mrtva ljubav, Hrvatski plesovi za klavir; vokalno inštrumentalna skladba Hrvatska rapsodija; cerkvena glasba s sedmimi mašami (Kratka latinska misa, op. 116, Hrvatska božična misa, op. 170, Hrvatska misa, op. 190, Misa solemnis, op. 227, Hrvatska misa, op. 286, Druga hrvatska misa, op. 320, Pučka misa) ter dramsko scenska dela, med njimi tri opere (Smiljana, Ivanjska kraljica in Lopudska sirota) in eno opereto (Gospa Pokondirevička).
V splošnem pa je ustvarjal predvsem na področju vokalne glasbe in bil zato še posebej priljubljen avtor pri hrvaških pevskih zborih in solo pevcih. Med skladbami te vrste najdemo balade (Bosanski korabljar, Na vrelu Bosne, Petar Svačić, Matija Gubec, Prognanik, Na Ozalju gradu), zborovske pesmi (Balkanska vila, Potočnica, Bojna pjesma, Guslam, Naša zvijezda, Slovo, Zlatna kupa, S Dinare kršne, Hrvati, Đulabije), himne (Slovenac i Hrvat, Gundulićeva himna, Starčevićeva himna) in številne samospeve.
Muzikolog dr. Franc Križnar je njegova dela ocenil takole: »Melodika je pevna in sveža, harmonije polne in ritmika v skladu s strukturo. Oblika je jasna, izraz pa v splošnem impresiven. Najuspešnejša so njegova vokalno inštrumentalna dela, katerim je, čeprav lirik po naravi, dodajal tudi dramske napetosti. Precej tega je značilno tudi za Vilharjeve orkestralne skladbe in njegovo gledališko glasbo, s katero sicer ni imel večjega uspeha. Vzrok je verjetno v neustreznih besedilih in pomanjkanju širšega vpogleda v operne oblike.«
Serafin Vilhar je zbiral tudi hrvaške narodne pesmi in njihove napeve često vnašal v svoje skladbe. Uglasbil je tudi nekaj pesmi slovenskih avtorjev, med njimi Prešernovih (Nezakonska mati, Mornar, Kam), Gregorčičevih (Naša zvezda, Slovo, Vstani, srce moje), Aškerčevih in Funtkovih pesmi. Besedilo Antona Funtka je na primer uporabil za kantato, ki so jo pevci zapeli ob otvoritvi spomenika njegovemu očetu Miroslavu leta 1906 v Postojni. Pevsko obliko je dal tudi več pesmim svojega očeta, na primer verzom pesmi Po jezeru, ki jo večino Slovencev smatra za narodno.
