Bratje kapucini so se zavedali, da je knjiga dobrina, hrana in orožje, ki prinaša znanje. Zato so že ob ustanovitvi samostana v Krškem poseben prostor namenili knjigam in knjižnici. Leta 1640 so bili namreč redovni predpisi glede študija in knjižnic v glavnem že določeni in tako so vsi samostani Štajerske kapucinske province načrtovali svoje knjižnice že ob ustanovitvi samostana in jih nato dopolnjevali.
Knjižni fond krške kapucinske knjižnice odseva dejavnosti bratov kapucinov, to so molitev, pridiga, duhovna oskrba, skrb za bolne, spovedovanje, socialna skrb in pomoč ter izvajanje študija filozofije in teologije. Za kvalitetno opravljanje svojega poslanstva so kapucini potrebovali dobro založeno knjižnico, iz katere so lahko zajemali znanje. V prvi vrsti so se pri delu naslanjali na knjigo knjig, Biblijo, ki so jo hranili v različnih izdajah, s komentarji, in tiskano v različnih jezikih. Posluževali so se vzorčnih pridig, dogmatične in filozofske literature, brevirjev in drugih molitvenikov, slovarjev, zgodovinskih priročnikov, knjig z medicinskim in farmacevtskim znanjem itd.
Ureditev gradiva v 80. letih 20. stoletja je sledila prvotni postavitvi po knjižničnem katalogu iz leta 1695, torej ureditvi po vsebinskih sklopih in formatu, kar je značilna ureditev samostanskih knjižnic. V zbirki 1487 knjig zavzema mesto najstarejše knjige Calepinov latinski slovar iz leta 1502. Celotno gradivo je, z izjemo študijskih zapiskov, tiskano. Večina knjig je v latinskem, nemškem in italijanskem jeziku, posamezni izvodi so v slovenskem, hrvaškem in drugih jezikih, nekaj je večjezičnih. Pri večini knjig je ohranjen ex libris (Loci Capucinorum Gurgfeldi), ki označuje lastništvo kapucinskega samostana, pri nekaterih izvodih lahko opazujemo supralibros, to je v usnje odtisnjen emblem.
