Pomembno je njegovo zbirateljsko delo. Ves čas, kar je bival v Framu, je zbiral predvsem ljudske pesmi, zapisovati jih je pričel leta 1841. Njegova zbirka je po obsegu druga največja zbirka ljudskih pesmi na Slovenskem, saj obsega skupaj 311 tekstov (pred njim je samo še Stanko Vraz, ki je zapisal 580 tekstov). Večino teh je Karel Štrekelj uvrstil v svojo zbirko Slovenske narodne pesmi. Ljudske pesmi je zbiral s pomočjo starejših pohorskih predic, ki so med predenjem prepevale pesmi, on pa jih je zapisoval. Po nedeljah in praznikih po maši pa je pri sebi zbiral mladino, igral napeve na piščal, mladi fantje in dekleta so popevali z njim, in tako se je več sto pesmi razširilo med ljudmi.
Med Cafovimi zapisi v Štrekljevi zbirki Slovenske narodne pesmi so tudi tri iz Sv. Trojice, med njimi tudi ljubezenska Kdo de tebe, Mičika, troštal, ki jo je pela Cafova sestra Micika.
